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Green Chemistry:“變廢為寶,原來木質素還可以這么玩”

近日,廣東工業大學的閔永剛教授(“千人計劃”,國家杰青獲得者)和李凱欣副教授(“青年百人A類人才”,環境催化杰出學者)等研究了利用具有促溶作用的 2-氨基苯磺酸對制漿造紙行業的副產物——堿木質素進行處理,通過簡單溫和的兩步法工藝,不借助高溫熱裂解首次得到具有硫氮雙雜原子摻雜的木質素基石墨烯量子點(LGQDs),并在Green Chemistry上發表了題為“Direct transformation of lignin into fluorescence-switchable graphene quantum dots and their application in ultrasensitive profiling of physiological oxidant” 的研究論文。作者發現 LGQDs 上的雙雜原子摻雜結構賦予其出色的激發依賴性熒光發射性能,而且其熒光強度容易受常見的生理氧化物-過氧化氫影響,并表現出兩段線性相關,理論檢測限低至 0.13 nM,檢測效果遠優于常見的其它石墨烯量子點基生物傳感材料。

背景介紹

木質素作為自然界中儲量第二豐富的天然高分子,其來源廣泛,價格低廉,是取之不盡用之不竭的可再生化工原料。同時,木質素的含碳量要高于常見的纖維素、半纖維素等,但其目前主要作為制漿造紙行業的副產物而鮮少得到有效利用?;諛局仕刂票甘┝孔擁愕難芯吭繅鴨畋ǘ?,現有的研究多將木質素作為碳源直接進行熱裂解,其豐富的芳香結構并未得到重視。近年來,有學者提出可以通過化學氧化法或者具有促溶作用的有機酸對木質素的結構進行破壞,從而為綠色制備木質素基石墨烯量子點提供了有益參考。

本文亮點

本文首次提出并證實了利用具有促溶作用的有機酸通過綠色化學手段制備木質素基石墨烯量子點的可能性,結合現有理論初步分析了木質素基石墨烯量子點形成的化學歷程,討論了木質素石墨烯量子點出色的激發依賴性熒光發射性能與其雙雜原子摻雜結構的聯系。此外,本文還對木質素石墨烯量子點應用為生理學氧化物-過氧化氫的熒光指示劑進行了探索,并利用密度泛函理論計算推導了其關鍵結構的作用機理。

圖文解析

Green Chemistry:“變廢為寶,原來木質素還可以這么玩”

圖1 兩步法工藝制備木質素基石墨烯量子點的流程圖

Green Chemistry:“變廢為寶,原來木質素還可以這么玩”

圖2 (a) 木質素基石墨烯量子點的紫外可見吸收/透射光譜,分別基于(b) 2-氨基苯磺酸,(c) 對甲基苯磺酸,(d) 苯磺酸,(e) 檸檬酸制備的木質素基石墨烯量子點的熒光發射光譜,(f)以上四種木質素基石墨烯量子點的紫外可見吸收光譜對比圖

Green Chemistry:“變廢為寶,原來木質素還可以這么玩”

圖3 (a) 不同濃度的過氧化氫對木質素基石墨烯量子點的熒光發射光譜的影響(PBS 緩沖溶液體系),(b) 過氧化氫的濃度與木質素基石墨烯量子點的熒光強度表現出良好的兩段線性相關,(c) 不同濃度的過氧化氫對木質素基石墨烯量子點的熒光發射光譜的影響(去離子水體系),分別基于(d) L939 細胞和(e )3T3 細胞對木質素基石墨烯量子點的細胞毒性進行評估,發現其生物相容性良好

Green Chemistry:“變廢為寶,原來木質素還可以這么玩”

圖4 為探索過氧化氫對木質素基石墨烯量子點熒光強度的影響機理,利用密度泛函理論計算分別模擬以下化學環境的最高已占軌道和最低未占軌道,包括(a) 以 SO2結構為主要硫摻雜形式的木質素基石墨烯量子點、(b) 以 SO 結構為主要硫摻雜形式的木質素基石墨烯量子點、(c) 在(b)中混入過氧化氫、(d) 在(b)中混入磷酸二氫鈉和(e) 在(b)中混入磷酸二氫鈉及過氧化氫

總結與展望

本文的提出為基于生物質這一廉價的可再生資源通過相對環保的工藝制備高性能石墨烯量子點提供了切實可行的方案參考。但是,由于木質素結構的復雜多樣性,還需要對其轉化得到納米級功能材料所涉及的化學歷程進行更為深入的研究,最終建立起綠色化學法加工利用木質素的成熟機制。

文章鏈接:

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/GC/C9GC01012B#!divAbstract

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